Разработка и внедрение квантовых точек оксида графена, функционализированных четвертичным гидроксидом аммония, в качестве псевдо

Apr 28, 2023

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 8140 (2023) Цитировать эту статью

227 Доступов

1 Альтметрика

Подробности о метриках

В настоящей работе описана конструкция и синтез нового псевдогомогенного катализатора. Для этой цели квантовые точки оксида графена, функционализированные амином (N-GOQD), были приготовлены из оксида графена (GO) с помощью простого одностадийного подхода окислительной фрагментации. Полученные N-GOQD затем модифицировали группами гидроксида четвертичного аммония. Различные методы определения характеристик четко показали, что GOQD, функционализированные гидроксидом четвертичного аммония (N-GOQD/OH-), были успешно синтезированы. Изображение ПЭМ показало, что частицы GOQD имеют почти правильную сферическую форму и монодисперсны с размером частиц <10 нм. Исследована эффективность синтезированных N-ГОКД/ОН- в качестве псевдогомогенного катализатора в эпоксидировании α,β-ненасыщенных кетонов в присутствии водного раствора H2O2 в качестве окислителя при комнатной температуре. Соответствующие эпоксидные продукты были получены с выходами от хороших до высоких. Эта процедура имеет преимущества, заключающиеся в использовании зеленого окислителя, высоких выходах, использовании нетоксичных реагентов и возможности повторного использования катализатора без заметной потери активности.

В эпоху новых технологий безопасная и здоровая среда обитания приобрела большое значение; в результате наличие более экологически чистых химических подходов к производству органических соединений также будет дополнительным преимуществом. За последние два столетия мы стали свидетелями значительных успехов в разработке экономически эффективных катализаторов органической трансформации с упором на некоторые аспекты зеленой химии1,2.

Псевдогомогенный катализатор рассматривался как каталитическая система, в которой поверхность катализатора точно контактирует с подложками, т.е. не существует очевидной дифференциации фаз между подложками и катализатором и которая действует как гомогенный катализатор. Однако по сравнению с гомогенными катализаторами псевдогомогенный катализатор можно легко отделить от реакционной среды и восстановить, что характерно для гетерогенного катализа. В свою очередь, производительность и удобство использования каталитической системы будут улучшены, поскольку псевдогомогенная система будет иметь преимущества как гомогенного, так и гетерогенного катализа3,4.

Квантовые точки оксида графена (GOQD), новая категория нульмерных наноматериалов, определяются как богатые кислородом углеродистые слоистые материалы с размерами компонентов менее 20 нм5. GOQD продемонстрировали многообещающий потенциал в электрохимическом зондировании, фотокатализе, биовизуализации, биосенсорстве, светоизлучающих диодах и катализе благодаря их исключительным свойствам, таким как замечательная люминесценция, существование экономически эффективных методов производства, легкая функционализирующая способность, очень хорошая растворимость и стабильность в вода, низкая токсичность и хорошая биосовместимость6,7,8,9. Интересно отметить, что GOQD можно эффективно производить из различных коммерчески доступных источников углерода, включая графитовый порошок, листы оксида графена, углеродные волокна, лимонную кислоту, растительные материалы, такие как листья манго и т. д.6.

Использование GOQD в качестве поддержки активных центров может быть неожиданным, поскольку эти каталитические системы позволяют каталитической реакции протекать в псевдогомогенных условиях. Следовательно, каталитически активные частицы могут быть суспендированы на неопределенный срок из-за небольшого размера частиц ККТ и разработанных на них функциональных групп, а катализатор и реагенты находятся в одной фазе, поэтому система может работать аналогично гомогенному катализатору с дополнительным преимуществом легко восстанавливается с помощью диализной мембраны. Кроме того, тонкий слой GOQD содержит на своей поверхности ряд активных кислородных функциональных групп, что обеспечивает высокую (водную) растворимость и значительный потенциал для легкой модификации10,11,12. В целом методы модификации поверхности могут предложить захватывающие возможности для изменения поверхности GOQD для конкретных приложений13. Недавно катализаторы на основе GOQD были исследованы в органических превращениях и показали отличные результаты. Резаи и др. смогли провести селективный окислительный крекинг алкенов до альдегидов, используя ионные жидкости, нанесенные на углеродные квантовые точки14. Иммобилизованные вольфраматные ионы на поверхности углеродных квантовых точек успешно применяются для окислительного расщепления алкенов и селективного окисления спиртов до соответствующих альдегидов15,16,17. Наночастицы Pd и Ag также стабилизировались на углеродных квантовых точках, и приготовленный катализатор использовался в качестве эффективного катализатора для ускорения реакции сочетания Сузуки-Мияуры18.