Заметное влияние переходных условий на потенциальное образование вторичных органических аэрозолей при быстром окислении выхлопных газов бензина.

Apr 24, 2023

npj Наука о климате и атмосфере, том 6, Номер статьи: 59 (2023) Цитировать эту статью

Подробности о метриках

Выбросы транспортных средств являются основным источником атмосферных вторичных органических аэрозолей (SOA). Условия вождения являются критическим фактором, влияющим на производство SOA в транспортных средствах, но лишь немногие исследования выявили зависимость от быстро меняющихся реальных условий вождения. Здесь разрабатывается и применяется система проточного реактора окисления с быстрым откликом для количественной оценки потенциала образования SOA в переходных условиях движения. Результаты показывают, что коэффициент производства SOA варьируется на порядки, например, 20–1500 мг кг топлива-1 и 12–155 мг кг топлива-1 для автомобилей China V и China VI соответственно. Установлено, что высокая скорость, ускорение и замедление значительно способствуют образованию SOA из-за более высоких выбросов органических газов, вызванных выбросами несгоревшего топлива или неполным сгоранием. Кроме того, автомобили China VI значительно снижают потенциал образования SOA, мощность, а также пиковые значения ускорения и замедления. Наше исследование обеспечивает экспериментальное понимание и параметризацию формирования SOA транспортных средств в переходных условиях вождения, что принесет пользу симуляциям SOA с высоким временным разрешением в городской атмосфере.

Выбросы транспортных средств составляют значительную долю твердых частиц в атмосфере (ТЧ), влияющих на видимость воздуха, здоровье человека и глобальный климат1,2,3. Транспортные средства выбрасывают как первичные аэрозоли, содержащие черный углерод и первичные органические аэрозоли (POA), так и органические газообразные соединения, такие как летучие органические соединения (ЛОС) и полу-/промежуточные летучие органические соединения (S/IVOC), которые можно преобразовать во вторичные органические аэрозоли (SOA). ) посредством атмосферного окисления4,5,6. Недавние измерения показали, что образование SOA из выхлопных газов бензиновых автомобилей в городских районах вносит основной вклад в массу органических аэрозолей, значительно перевешивая вклад POA7,8.

Оценка вклада выхлопных газов транспортных средств в атмосферный SOA обычно включает идентифицированные прекурсоры, такие как ароматические соединения с одним кольцом, изопрен и н-алканы9. Однако эти виды ЛОС объясняют лишь относительно небольшую часть массы SOA, измеренной в предыдущих лабораторных исследованиях10,11. Образованию большого количества SOA способствует неразрешенная сложная смесь органических паров в выхлопных газах автомобилей12,13,14. Кроме того, в исследованиях параметризации или моделирования производства SOA транспортных средств отсутствуют отчеты15. Вклад выбросов транспортных средств в нагрузку SOA в атмосферу остается неопределенным16,17.

На образование SOA из выхлопных газов транспортных средств влияют несколько факторов, таких как типы топлива, технология двигателя, стандарты выбросов и условия эксплуатации. Сообщается, что среди всех влияющих факторов условия эксплуатации играют решающую роль в производстве SOA транспортных средств, поскольку выбросы органических газов резко меняются в зависимости от изменений вождения транспортного средства18. Например, фотохимическое моделирование на месте показало, что образование SOA в выхлопных газах бензиновых транспортных средств на холостом ходу было примерно в 20 раз выше, чем при движении в крейсерском режиме19. Кроме того, недавнее онлайн-измерение содержания неметановых ЛОС в выбросах выхлопных газов показало, что состав органических паров быстро меняется в переходных условиях вождения20. Таким образом, быстро меняющиеся условия вождения транспортных средств могут привести к значительным изменениям в производстве SOA в короткие сроки. Однако большинство предыдущих исследований были сосредоточены на влиянии различных условий движения или циклов движения, а не переходных режимов, на образование SOA из выхлопных газов транспортных средств19,21,22,23. Лишь немногие предыдущие исследования позволили успешно оценить влияние переходных условий, отчасти потому, что экспериментальное моделирование быстрого окисления выхлопных газов транспортных средств является сложной задачей.

Моделирование проточного реактора окисления (OFR), которое позволяет получить потенциал SOA в течение нескольких минут при высоком уровне окислителей (в частности, гидроксильного радикала OH), дает возможность изучить быстро реагирующие предшественники SOA24,25. Например, широко распространенный проточный реактор — камера потенциальной аэрозольной массы (PAM) — был разработан и используется для измерений фотоокисления. Однако для PAM трудно охарактеризовать быстрые изменения газового предшественника из-за широкого распределения времени пребывания более 100 с26,27. Хотя некоторые недавние исследования улучшили временное разрешение окисления органических предшественников за счет сокращения длины OFR, целевая и параметрическая оценка производства SOA в переходных условиях вождения еще не получила количественного определения28,29.